放射性同位素体系Rb-Sr和Sm-Nd被广泛用来进行地质示踪和定年，在地球科学研究中具有重要的应用。运用放射性同位素体系进行示踪或定年的前提是其在地质过程中保持封闭。然而自然界的矿物和岩石常经历热液蚀变，在这个过程中往往伴随着元素迁移和同位素交换。限定Rb-Sr和Sm-Nd同位素体系在热液蚀变过程中的行为对于正确认识相关地质过程至关重要。
为揭示Rb-Sr和Sm-Nd同位素对热液蚀变过程的响应，中国科学院地质与地球物理研究所李晓春副研究员联合德国GFZ地学中心Harlov教授、中科院地球化学研究所周美夫教授、中国地质大学（武汉）胡浩博士，开展了一系列水/岩相互作用模拟实验。
磷灰石具有较高含量的Sr及Nd，可以利用微区分析技术在微米尺度获得其Rb-Sr和Sm-Nd同位素组成。因此，模拟实验中选用磷灰石做为反应的初始物质，便于通过微区分析比较其蚀变前后Sr-Nd同位素的异同。反应流体包括H2O-CO2混合物、NaF溶液、CaCl2溶液及HCl溶液等上地壳常见的蚀变流体端元，流体中加入已知Sr（NBS987：0.710251）和Nd（JNdi-1：0.512101）同位素组成的标准物质。反应温度为600-800℃，压力为2 kbar，反应时间为6-25天。模拟实验取得如下主要结果：
（1）流体成分是决定热液蚀变过程中Rb-Sr和Sm-Nd同位素体系封闭/开放的主要因素。含CO2的流体不能蚀变磷灰石（图1a），因此Rb-Sr和Sm-Nd同位素体系均保持封闭；含CaCl2和HCl的流体能明显蚀变磷灰石（图1b），Rb-Sr和Sm-Nd同位素体系均发生强烈扰动；而含NaF的流体虽然能蚀变磷灰石(图1c)，Rb-Sr同位素可以被扰动，但Sm-Nd同位素仅被微弱扰动。
图1 产物磷灰石的BSE图像。（a）磷灰石和CO2-H2O混合物的反应产物，（b）磷灰石和HCl溶液的反应产物，（c）磷灰石和NaF溶液的反应产物
（2）一旦矿物/岩石发生蚀变，Sr同位素（87Sr/86Sr）极容易被改变。低Ca流体可以导致Sr被带入磷灰石，高Ca流体可以导致Sr被带出磷灰石（图2a）；无论Sr被带入和带出，产物磷灰石的Sr同位素均可以被明显改变（图2b），缘于流体-矿物间快速的Sr同位素交换速率。
图2 （a）产物磷灰石的Sr同位素及含量分布范围分布图，注意无论产物磷灰石的Sr含量上升或下降，其Sr同位素均和初始磷灰石明显不同；（b）产物磷灰石和初始磷灰石具有明显不同的87Sr/86Sr比值
（3）无论矿物/岩石是否发生蚀变，Nd同位素（143Nd/144Nd）均不易被改变（图3a），缘于流体和矿物间缓慢的Nd同位素交换速率。尽管Nd同位素不易被改变，但是当流体成分合适时（如低Na富Cl的流体），Sm和Nd可以被不同程度活化，导致Sm/Nd明显改变及Sm-Nd同位素体系扰动（图3b）。
图3 （a）产物磷灰石的143Nd/144Nd分析结果，注意产物磷灰石和初始磷灰石具有相似的Nd同位素比值；（b）产物磷灰石的147Sm/144Nd分析结果
该工作限定了Rb-Sr和Sm-Nd同位素在热液蚀变过程中保持封闭/开放的条件和规律，为合理利用天然样品的Rb-Sr和Sm-Nd同位素进行示踪或定年提供了重要的理论依据，其成果可广泛应用于探讨变质过程、热液成矿过程、表生风化过程中Rb-Sr和Sm-Nd同位素体系的可靠性。
研究成果发表于国际学术期刊GCA，成果受国家自然科学基金资助（42072092）。
1.李晓春, Harlov DH, 周美夫, 胡浩. Metasomatic modification of Sr isotopes in apatite as a function of fluid chemistry[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta, 2022a, 323:123-140.
2.李晓春, Harlov DE, 周美夫, 胡浩. Experimental investigation into the disturbance of the Sm-Nd isotopic system during metasomatic alteration of apatite[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta, 2022b, 330: 191-208.
