自20世纪以来，人类通过过度施用氮肥和燃烧化石燃料等方式释放了大量的活性氮素，极大地扰动了自然氮循环过程，并由此产生了地表水体富营养化、生态胁迫和温室效应增强等一系列环境问题。目前，已有许多关于氮循环及其环境和生态效应的研究，但是大多数只是基于短时间（最近几年或至多几十年）的观测，制约着对氮循环扰动与环境/生态变化之间关系的全面理解。为全面评价现代氮循环变化，需要一个更宽泛的研究背景，问题是有关人类活动与氮循环的长尺度实证记录非常稀缺。
欧亚大陆的早期农业活动至少在8000年前业已开始，并被认为是全新世CO2浓度“异常升高”的主要原因。最近有研究表明中国北方和中原地区的主要农作活动起始于7000年前，然而尚不清楚的是：早期人类活动何时开始影响氮循环？在土地利用方式改变过程中，氮循环如何演化？回答这些问题对于我们理解人类改变氮循环的后果和生态系统对人类氮扰动的响应至关重要。
氮同位素（δ15N）研究是揭示生态系统氮循环性质的有效手段。例如，较高的δ15N值通常指示较大的氮素可获得性和更开放的氮循环过程。δ15N和氮素可获得性之间的联系主要受控于氮循环中一些关键过程（如硝化和反硝化过程等）对15N的歧视所产生的同位素分馏。当氮素供应高于植物需求时，N会通过上述分馏过程以气体形式失去，从而导致生态系统中剩余的N富集15N，即表现为较高的δ15N值。相应地，随着氮可获得性增加，生态系统内氮循环开始从封闭式氮循环（极少氮丢失）转变为开放式氮循环（大量氮丢失）。
在我国北方岱海湖区，存在着许多仰韶文化和龙山文化遗址（图1），原始农业至少开始于7000年前，是研究湖区早期人类活动与土壤-植被系统氮循环之间关系的天然实验室。湖泊沉积物是古环境研究的极佳载体，既能较完好地保存沉积物质，也能通过AMS 14C定年提供精确的年代标尺。但是，由于来源复杂，湖泊沉积有机质δ15N值却不能反映湖区植被的氮同位素信息。相比而言，黑碳是陆地植被不完全燃烧的产物（包括元素碳、木炭和部分碳化的植物残体），随着湖区周边火事件的发生被保存到湖泊沉积记录中，其δ15N值可以反映燃烧植被的氮同位素组成。
图1 岱海湖区新石器考古点分布图。蓝色圆点为仰韶文化期（ca. 6500-5000 cal. yr BP），红色三角形为龙山文化期（ca. 5000-4000 cal. yr BP）
中国科学院新生代地质与环境重点实验室王旭副研究员及合作者通过分析岱海湖泊沉积钻孔中黑碳的氮同位素，重建了过去1万年以来我国北方森林-草原生态系统中氮可获得性的变化历史，揭示了氮循环随着土地利用方式的变化而发生的演化规律。研究结果表明，自距今7400年前原始农业开始时，黑碳δ15N值显著升高（图2d），说明湖区土壤中氮素的可获得性显著增加，暗示湖区土壤-植被系统的氮循环过程由封闭转向开放状态。该δ15N的升高伴随着树木比例的锐减（如在约7400至7000年前树木百分比从62%快速降低到33%，图2b）,而同期降雨的增加（图2b）无法解释该植被变化，所以早期人类通过放火来开垦土地和进行农业活动是氮循环变化的可能原因。在这种情况下，人类用火会消耗掉土壤表层中贫15N的最上面部分，使得植物从下面层位获取氮素，从而导致植物δ15N值升高；同时，在火发生后，土壤中氮的可获得性增加，硝化反应也会增强，使得土壤中NH4+更富集15N，会导致植物δ15N值进一步升高。
本研究还发现，在原始农业（约6600-3500年前）和隋唐时期传统农业（公元581-907年）的影响下，氮的可获得性表现出两种不同的变化过程，即前者呈现缓慢上升趋势而后者则表现为快速增加（图2d），表明土壤中氮素可获得性对农业模式的依赖性。原始农业活动主要通过清除森林植被和耕犁土壤来自增加氮素可获得性，这是一个相对缓慢的过程，而传统农业是通过向土壤中施放含氮肥料（如粪肥）来增加氮素可获得性，这是一个相当快的过程。此外，进一步分析可以看出，在隋唐农业结束时，氮素可获得性需要220年才恢复到扰动之前的水平（图3）。鉴于隋唐农业活动在研究区域表现为一次很强的氮扰动事件，伴随着大量活性氮素进入土壤和植被系统，可以被看作现代人类源氮沉降下限的相似型。如果以隋唐时期氮扰动的观测结果作为现代人类氮排放效应的参考下限，即便人类停止活性氮素的排放，温带生态系统的氮循环至少需要几百年的时间才能恢复到自然状态。
图2 岱海沉积物DH99a钻孔岩芯的多指标记录对比。（a）黑碳C/N比值，（b）孢粉中的树木百分比，（c）根据黑碳δ13C重建的降雨量变化，（d）黑碳δ15N值，（e）黑碳质量沉积速率（BCMSR）峰值，（f）据BCMSR峰值时间序列估算出的火发生频率（蓝色、绿色和紫色线分别对应1.06、1.10和1.12阈值计算的结果）。该多指标记录与岱海湖区考古遗址记录和人类活动时限进行了对比。石虎山文化（Shihushan）和王墓山文化（Wangmushan）属于仰韶文化期（ca. 6500-5000 cal. yr BP）；老虎山文化（Laohushan）属于龙山文化期（ca. 5000-4000 cal. yr BP）；ZKG III-IV代表朱开沟文化三期和四期（ca. 4000-3600 cal. yr BP）；毛庆沟文化（Maoqinggou）属于鄂尔多斯青铜器期（ca. 2600-2300 cal. yr BP）
图3 汉、隋唐和清代时期黑碳δ15N变化与黑碳C/N比值、树木百分含量及降雨量的对比
此项工作的研究意义在于：
（1）首次分析了黑碳的氮同位素，并证实其作为研究土壤-植被生态系统氮循环的有效的新指标；
（2）通过更长时间尺度的实例记录，揭示了氮循环过程与人类农业活动的关系；
（3）为评估现代人类活性氮素排放的影响提供了关键的科学数据和参考标准。
研究成果发表于Geophysical Research Letters。（Wang X*, Cui L L, Yang S H, Xiao J L, Ding Z L. Human-induced changes in Holocene nitrogen cycling in North China: An isotopic perspective from sedimentary pyrogenic material [J]. Geophysical Research Letters, 2019, 46: 4599-4608. DOI: 10.1029/2019GL082306）（原文链接）
