碳循环对于理解大气CO2浓度及全球气候变化至关重要，是地球科学研究的重要主题。然而，碳在地球岩石圈、水圈、大气圈和生物圈等圈层之内或之间，历经多级时间和空间尺度，以多种赋存形式进行转换和转移，呈现出复杂的循环样式 (图1)，也是地球科学研究的持久难题。其中，地球表层岩石风化作用，是连接大气圈与岩石圈碳循环的关键过程，备受关注。
图1 全球碳循环简图 (Hülse et al., 2017)。黑色图框示意地球系统各类碳储库，其内部黑色数字表示前工业化时代的碳储量(Pg C)，红色数字表示各储库对大气CO2浓度施加控制作用的时间尺度。黑色箭头表示储库间的碳转移路径及通量
风化作用可使地球表层岩石里的硅酸盐、碳酸盐、硫化物、有机碳等矿物或组分发生分解或溶解，并与大气进行碳的转移 (图2)。目前普遍认为，在大于约10万年的长时间尺度里 (图3)，硅酸盐矿物（如长石、云母、辉石、橄榄石等，主要赋存于硅酸盐岩）的化学风化作用净消耗大气CO2（图2, 方程(1)），碳酸盐矿物（如方解石、白云石等，主要赋存于碳酸盐岩）的化学风化作用因溶解和沉淀近似平衡，无大气CO2净消耗或释放（图2, 方程(2)）。需要强调的是，化学风化作用受到水体化学、温度及微生物活动等微观因素的影响，同时也受到区域气候、地形地貌、生态植被等宏观因素的制约。气候温暖潮湿地区，雨水充沛，生物繁茂；地貌起伏地区，物理剥蚀（侵蚀）作用不断移除地表土壤、植被和岩石等覆盖物，促进新鲜矿物的持续暴露；二者均是增强化学风化作用的有利地区。据估算，仅占陆地面积约10%的高陡地貌区，可贡献全球约40%的化学风化量 (Larsen et al., 2014)。因此，各种宏微观过程综合决定风化作用程度，其中高山、流水、碳循环，关系密切。
图2 大气圈、岩石圈和生物圈之间碳循环相关的化学反应。CO2汇：（1）硅酸盐矿物的风化；（2）碳酸盐矿物的风化；（3）生物圈有机碳的埋藏。CO2源：（4）岩石有机碳的氧化；（5-7）黄铁矿-碳酸盐矿物的氧化风化(Torres et al., 2014)
图3 全球碳循环的碳通量与时间尺度的关系 (修改自Hilton and West, 2020)。绿色表示有机碳循环，蓝色表示无机碳循环。空心圆圈代表小于10万年的短期碳循环，包括净初级生产力、呼吸作用和海气交换。实心圆圈代表大于10万年的长期碳循环
早在1899年，研究者便已提出，造山运动可能通过增加硅酸盐矿物的化学风化而促进大气CO2消耗 (图4a)，并对全球气候变化产生重要影响 (Chamberlin, 1899)。1992年，哥伦比亚大学的Raymo教授及其合作者在Nature撰文，提出新生代以来青藏高原、阿尔卑斯和安底斯等山脉构造抬升，促进了硅酸盐矿物风化、大气CO2消耗和全球气候变冷，成为影响深远的“构造隆升驱动气候变化”学说 (Raymo and Ruddiman, 1992)，并引起了广泛关注和争论。传统上人们普遍认为，造山运动形成高耸延绵的山脉，增强其岩石侵蚀、化学风化及大气CO2净消耗，是平衡火山活动CO2排放、维持大气和气候长期稳定的主要机制 (图4a)。然而，造山带与碳循环之间的关系，远比早期想象的复杂。
事实上，造山带的岩石类型、地形地貌、气候环境、生态植被等条件各异，综合影响侵蚀速率和风化程度，以及碳循环效应。例如，造山带岩石和土壤含有多种矿物或物质，经历侵蚀再沉积或化学风化过程时或消耗或释放CO2，呈现不同的碳源或汇属性，影响长期碳循环 (图4b)。其中，陆地生物圈有机碳（如植物残体等）经侵蚀、搬运和埋藏于沉积物（图2, 方程(3)），可构成长时间尺度的碳汇（图3; 大于10万年）。同时，陆地岩石有机碳（如沉积岩里的煤、沥青、有机质等）经氧化风化，可直接释放CO2至大气（图2, 方程(4)），构成重要的碳源（图3; 10万至100万年尺度）。此外，岩石中的硫化物矿物（如黄铁矿等）经氧化风化产生硫酸（图2, 方程(5)、(6)），进一步溶解碳酸盐矿物，释放出CO2（图2, 方程(7)），也可构成重要的碳源（图3; 约100万年尺度）。
图4 地质历史时期碳循环特征 (Hilton and West, 2020)。（a）旧观点认为，火山去气（碳源）可与硅酸盐矿物风化（碳汇）和碳酸盐矿物埋藏（碳汇）进行碳源汇平衡。（b）新观点认为，陆地生物圈有机碳的侵蚀和埋藏也是重要的碳汇，岩石有机碳氧化和硫化物-碳酸盐矿物氧化风化也是重要的碳源，影响长期碳循环。蓝色框图表示无机碳通量，绿色框图表示有机碳通量，粉色框图表示碳储量
在此背景下，如何更准确理解造山带与碳循环的关系呢？近期，英国杜伦大学的Robert G. Hilton教授及其合作者以《Mountains, erosion and the carbon cycle》为题，在Nature Review Earth & Environment撰文，系统回顾了山脉、侵蚀作用、碳循环的研究进展，总结了岩石圈、大气圈和生物圈之间的碳转移过程和通量，提出了山脉与碳循环关系的新认识框架（图4b; Hilton and West, 2020）。
过去二十年里，风化作用与碳转移通量的定量评估，取得重要进展。例如，1999年，通过汇总全球数条大型河流的水化学数据，估算了全球硅酸盐矿物化学风化所消耗的大气CO2通量可达约104 MtC year-1，并揭示地表径流和侵蚀速率与化学风化速率之间呈现较好的正相关关系 (Gaillardet et al., 1999)。2005年，通过测量河水的有机碳浓度，估算了陆地生物圈有机碳经侵蚀—搬运—埋藏所消耗的CO2通量可达约40～80 MtC year-1，在现代海洋沉积物总有机碳埋藏所消耗的CO2通量（约为170 MtC year-1）中占有重要比例 (Burdige, 2005)。2014年，通过碳同位素等地球化学数据及数值模型，估算了全球古老沉积岩有机碳氧化风化所释放的CO2通量可达约40～100 MtC year-1 (Petsch, 2014)。2018年，通过测量不同地理环境和气候区域多条河流中硫酸盐浓度和硫同位素组成，估算了黄铁矿氧化风化向河流中输送的硫酸盐通量可达约40 MtS year-1 (Burke et al., 2018），其伴生的碳酸盐矿物风化和大气CO2释放，不容忽视 (Torres., 2014)。总之，通过对现代河流水化学观测和量化分析，初步约束了流域至全球尺度岩石风化作用的CO2转移通量。
另一方面，侵蚀速率与碳转移通量的关系厘定，取得重要进展。通过对全球多个河流集水区的量化研究揭示，CO2转移通量普遍随着侵蚀速率的增加而增加（图5; Hilton and West, 2020）。因此，造山运动导致大气CO2浓度下降和气候变冷，主要源于侵蚀作用驱动下，硅酸盐矿物的化学风化和生物圈有机碳侵蚀程度的增强（Gaillardet et al., 1999; Hilton, 2017）。然而，高侵蚀速率并不能导致硅酸盐矿物风化通量、生物圈有机碳的侵蚀通量，及其CO2消耗通量的线性增加（图5a、图5b）。另一方面，岩石有机碳氧化和硫化物-碳酸盐矿物氧化风化的CO2释放通量对侵蚀速率变化较敏感（图5c、图5d）。此外，低温和低地表径流（如冰川作用）会减弱硅酸盐矿物的风化强度，降低生物圈有机碳的侵蚀-转移通量 (Hilton, 2017; West et al., 2005)，但是在O2充足供应的条件下可有效进行岩石有机碳和硫化物-碳酸盐矿物的氧化风化 (Horan et al., 2017; Torres et al., 2017)，导致向大气释放CO2。总之，通过对不同地貌区的综合研究，揭示了侵蚀速率与CO2转移通量并非简单线性关系。
图5 河流集水区的物理侵蚀速率与碳转移关系图解 (修改自Hilton and West, 2020)。（a）物理剥蚀速率与硅酸盐风化通量的关系。（b、c、d）全球不同河流悬浮沉积物产量分别与生物圈有机碳的侵蚀通量、岩石有机碳氧化通量、硫化物-碳酸盐矿物氧化风化的CO2释放通量的关系
在此基础上，Robert G. Hilton教授进一步总结了关于山脉、侵蚀作用、碳循环的新认识 (图6)。由于侵蚀速率的重要控制作用，造山带不同演化阶段可能对长期碳循环的影响也有所不同。造山带构造隆升活跃时期侵蚀速率较高（如现今的中国台湾），一定条件下山脉岩石风化可能趋向于成为大气CO2源；构造隆升演化后期侵蚀速率较低（如地势平缓的美国阿巴拉契亚山脉），一定条件下山脉岩石风化可能趋向于成为大气CO2汇（尽管碳通量可能较低）。此外，山脉侵蚀作用对碳循环的影响，受到气候和岩性的复杂调节。例如，在寒冷气候区，山脉侵蚀作用更可能产生净CO2源。同时，沉积岩含有较丰富的岩石有机碳和硫化物矿物，其山脉风化可能产生净CO2源；火山岩则含有更丰富的硅酸盐矿物，其山脉风化则可能是有效的CO2汇。值得注意的是，由于造山带岩石组成和大气组分具有长期演化的特征，山脉岩石风化作用对碳循环的影响也可能随之变化。例如，前寒武纪时期山脉的沉积岩可能相对较少，且大气普遍具有较低的氧气含量，因此风化时可能总体表现为CO2汇。
图6 山脉、侵蚀作用和碳循环的新认识 (修改自Hilton and West, 2020)。白色和黑色五角星分别代表高侵蚀速率和低侵蚀速率的集水区。沉积岩为主的河流集水区位于左侧，火山岩为主则位于右侧。虚线两侧分别对应温暖潮湿和寒冷气候。碳通量源自现有数据的定性示意
总之，近年相关的定量研究极大的促进了对高山、流水、碳循环关系的理解，但仍有诸多研究有待推进。未来，结合不同地形地貌和气候区，基于风化剖面和河流水化学，针对不同岩石类型或特定组分，量化评估风化作用相关的CO2转移通量，进一步精细厘定造山带、侵蚀速率、化学风化作用、碳循环的定量关系，将提升对全球碳循环规律的认识。
原文：Hilton R G, West A J. Mountains, erosion and the carbon cycle[J]. Nature Reviews Earth & Environment, 2020, 1(6): 284-299.（链接）
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（撰稿：李润，周锡强/新生代室）
