| 成果名称 |
非晶相是天然气水合物成核结晶的必经途径 |
| 成果表现形式 |
G.-J. Guo, Y.-G. Zhang, et al.,Phys. Chem. Chem. Phys., 2011, 13: 12048 (IF=3.454)
G.-J. Guo, M. Li, Y.-G. Zhang, et al.,Phys. Chem. Chem. Phys., 2009, 11: 11427 (IF=4.116)
G.-J. Guo, Y.-G. Zhang, et al.,J. Chem. Phys., 2008, 128: 194504 (IF=3.149)
G.-J. Guo, Y.-G. Zhang, et al.,J. Phys. Chem. C, 2007, 111: 2595 (IF=4.086)
G.-J. Guo, Y.-G. Zhang, et al.,Chem. Phys. Lett., 2005, 413: 415 (IF=2.438)
G.-J. Guo, Y.-G. Zhang, et al.,J. Chem. Phys., 2004, 121: 1542 (IF=3.105) |
| 成果完成人 |
郭光军、张毅刚 |
研究成果简介
本成果是一项长期探索、厚积薄发的科研成果，建立在11年的研究积累之上。
天然气水合物在能源、环境、油气运输和地质灾害预防等领域对人类生存和发展有重要影响。其中，最重要的基础科学问题之一就是“水合物怎样形成？”，这需要在分子水平上对水合物的成核结晶机制进行深入地研究。
我们团队于2001年开始探索这个问题，连续开展了11年不懈的努力。于2009年提出天然气水合物成核机制的笼子吸附假说，阐明了水分子笼子和溶解气体之间的强吸附作用是水合物成核生长的内在驱动力，最先预测出水合物在结晶过程中应该经历一个各种笼子结构混杂堆垛的非晶相过渡态，再转变成结晶相。随后，国际水合物权威Sloan教授的研究组2009年在Science上发表了第一条水合物自发成核生长的分子动力学模拟轨迹，认为水合物已经结晶形成。我们用多年研发的笼子搜索程序对他们的分子轨迹原始数据进行了长达1年时间的重新分析，于2011年用笼子簇结晶度等大量确凿无疑的定量证据证实，这条轨迹最终到达的并不是水合物结晶相，而是我们2009年就已经预测的水合物非晶相，从而确认了非晶相是天然气水合物成核结晶的必经途径。
天然气水合物非晶相的确认支持了我们的水合物形成机制的笼子吸附假说，拉开了关于水合物非晶相研究的序幕。2010年国际上另外两个独立的研究小组也分别提出水合物形成的二步机制，强调中间要经历非晶相，这与我们2009年的预测一致。
在分子轨迹的分析技术上，国外同行目前只能用程序搜索已知形状的7种笼子，或者用肉眼识别几十种笼子，而我们不必预知笼子形状就可以用程序搜索出系统中所有存在的数千种不同类型的笼子。这为今后基于计算机模拟的水合物研究，特别是将来更重要的水合物非晶相到结晶相的结构转变研究，提供了一个精密的分析工具。
这项成果由6篇国际SCI论文组成，它们的研究目标均为水合物成核机制，前后逻辑上环环相扣，平均影响因子为3.391，迄今为止共计被国际SCI期刊他人引用58次，其中含Science期刊引用1次，且2011年的论文当年已被Sloan研究组引用2次。另外最早的2篇论文还被水合物经典教科书（2008年第三版）引用。 |
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